ISSN 1608-4039 (Print)
ISSN 1680-9505 (Online)

Для цитирования:

Бедова Е. В., Козадеров О. А. Кинетика электроокисления муравьиной кислоты на анодно-модифицированных серебряно-палладиевых сплавах // Электрохимическая энергетика. 2018. Т. 18, вып. 3. С. 141-154. DOI: 10.18500/1608-4039-2018-18-3-141-154, EDN: YSAXNZ

Статья опубликована на условиях лицензии Creative Commons Attribution 4.0 International (CC-BY 4.0).
Полный текст в формате PDF(Ru):
скачать
(загрузок: 387)
Язык публикации: 
русский
Рубрика: 
Топливные элементы и водородная энергетика
Тип статьи: 
Научная статья
УДК: 
544.653.2
DOI: 
10.18500/1608-4039-2018-18-3-141-154
EDN: 
YSAXNZ

Кинетика электроокисления муравьиной кислоты на анодно-модифицированных серебряно-палладиевых сплавах

Авторы: 
Бедова Евгения Валерьевна, Воронежский государственный университет
Козадеров Олег Александрович, Воронежский государственный университет
Аннотация: 

Изучена электрокаталитическая активность электродных материалов, синтезированных анодным селективным растворением сплавов системы Ag–Pd, построенных на основе серебра (4 и 8 ат. % Pd). Установлены кинетические закономерности электроокисления муравьиной кислоты на компактном палладии и анодно-модифицированных Ag,Pd-сплавах в кислом сульфатном растворе. С привлечением нестационарных электрохимических измерений определены условия анодного окисления муравьиной кислоты на Pd и Ag,Pd-сплавах в зависимости от состава электродной системы и режима предварительной электрохимической модификации сплава. Выявлена роль развития поверхности сплавного электрода в кинетике анодной деструкции муравьиной кислоты.

Ключевые слова: 
серебро
палладий
сплавы
селективное растворение
высокоразвитая поверхность
муравьиная кислота
анодное окисление
электрокатализ
Список источников: 
  1. Rice C., Ha S., Masel R. I., Waszczuk P., Wieckowski A., Barnard T. Direct formic acid fuel cells // J. Power Sources. 2002. Vol. 111. P. 83–89.
  2. Carrette L., Friedrich K. A., Stimming U. Fuel cells – fundamentals and applications // Fuel cells. 2001. Vol. 1, № 1. P. 5–39.
  3. Yu X., Pickup P. G. Recent advances in direct formic acid fuel cells (DFAFC) // J. Power Sources. 2008. Vol. 182. P. 124–132.
  4. Lesiak B., Mazurkiewicz M., Malolepszy A., Stobinski L., Mierzwa B., Mikolajczuk-Zychora A., Juchniewicz K., Borodzinski A., Zemek J., Jiricek P. Effect of the Pd/MWCNTs anode catalysts preparation methods on their morphology and activity in a direct formic acid fuel cell // Applied Surface Science. 2016. Vol. 387. P. 929–937.
  5. Bieloshapka I., Jiricek P., Vorokhta M., Tomsik E., Rednyk A., Perekrestov R., Jurek K., Ukraintsev E., Hruska K., Romanyuk O., Lesiak B. Pd-catalysts for DFAFC prepared by magnetron sputtering // Applied Surface Science. 2017. Vol. 419. P. 838–846.
  6. Rice C. A., Wieckowski A. Electrocatalysis of Formic Acid Oxidation / ed. M. Shao // Electrocatalysis in Fuel Cells. Lecture Notes in Energy. L.: Springer, 2013. Vol. 9. P. 43–67.
  7. Jiang K., Zhang H.-X., Zou S., Cai W. B. Electrocatalysis of formic acid on palladium and platinum surfaces: from fundamental mechanisms to fuel cell applications // Phys. Chem. Chem. Phys. 2014. Vol. 16. P. 20360–20376.
  8. Маршаков И. К., Введенский А. В., Кондрашин В. Ю., Боков Г. А. Анодное растворение и селективная коррозия сплавов. Воронеж: Изд-во Воронеж. ун-та, 1988. 208 с.
  9. Kaiser H. Untersuchungen rum umwandlungsverhalten von InSn-legierungen bei selektiver korrosion // Werkst. Korros. 1989. Bd. 40. S. 1–6.
  10. Rambert S., Landolt D. Anodic dissolution single phase alloys. I. Surface composition changes on AgPd studied by Auger Electron spectroscopy // Electrochim. Acta. 1986. Vol. 31. P. 1421–1431.
  11. Rambert S., Landolt D. Anodic dissoluton of binary single phase alloys. II. Behavior of CuPd, NiPd and AgAu in LiCl // Electrochim. Acta. 1986. Vol. 31. P. 1433–1441.
  12. Gniewek J., Pezy J., Baker B. G., Bockris J. O’M. The effect of noble metal additions upon the corrosion of copper: an Auger-Spectroscopic study // J. Electrochem. Soc. 1978. Vol. 125. P. 17–23.
  13. Pickering H. W., Wagner C. Electrolytic dissolution of binary alloys containing a noble metal // J. Electrochem. Soc. 1967. Vol. 114, iss. 7. P. 698–706.
  14. Tamman G. Die chemischen und galvanischen Eigenschaften von mischkristallreihen und ihre Atom-Verteilung // Z. Anorg. Chem. 1919. Bd. 107, № 1. S. 289–308.
  15. Tamman G., Brauns E. Behaviour of gold and ist alloys with silver and copper toward nitric and sulphuric acid // Z. Anorg. Chem. 1931. Bd. 200, № 1. S. 209–231.
  16. Зарцын И. Д., Введенский А. В., Маршаков И. К. О неравновесности поверхностного слоя при анодном растворении гомогенных сплавов // Электрохимия. 1994. Т. 30, № 4. С. 544–565.
  17. Pickering H. W., Byrne P. J. On preferential anodic dissolution of alloys in the low-current region and the nature of the critical potential // J. Electrochem. Soc. 1971. Vol. 118. P. 209–216.
  18. Sieradzki K., Dimitrov N., Movrin D., McCall C., Vasiljevic N., Erlebacher J. The dealloying critical potential // J. Electrochem. Soc. 2002. Vol. 149. P. B370-B377.
  19. Зарцын И. Д., Введенский А. В., Маршаков И. К. О превращениях благородной компоненты при селективном растворении гомогенного сплава в активном состоянии // Защита металлов. 1991. Т. 27, № 1. С. 3–12.
  20. Зарцын И. Д., Введенский А. В., Маршаков И. К. Термодинамика неравновесных фазовых превращений при селективном растворении гомогенных бинарных сплавов // Защита металлов. 1991. Т. 27, № 6. С. 883–891.
  21. Landolt D. Contributions of surface analysis to corrosion science: Selective dissolution and oxidation phenomena in alloy corrosion // Surf. Interf. Anal. 1990. Vol. 15, № 7. P. 395–404.
  22. Хансен М., Андерко К. Структуры двойных сплавов: в 2 т. М.: Металлургиздат, 1962. Т. 1. 608 с.
  23. Козадеров О. А. Массоперенос, фазообразование и морфологическая нестабильность поверхностного слоя при селективном растворении гомогенных металлических сплавов: дис. … д-ра хим. наук. Воронеж, 2016. 361 с.
  24. Козадеров О. А., Дорохов А. В., Введенский А. В. Кинетика фазовых превращений в поверхностном слое бинарного сплава при селективном растворении. IV. Система Ag–Pd|Ag+ // Физикохимия поверхности и защита материалов. 2012. Т. 48, № 4. С. 346–353.
  25. Chung S.-Y., Uhm S.-H., Lee J.-K., Kang S.J., Tak Y.-S., Lee J.-Y. Electrocatalytic oxidation of HCOOH on Pt-based anodes // J. Ind. Eng. Chem. 2007. Vol. 13, № 3. P. 339–344.
  26. Wang Y., Wu B., Gao Y., Tang Y., Lu T., Xing W., Liu C. Kinetic study of formic acid oxidation on carbon supported Pd electrocatalyst // J. Power Sources. 2009. Vol. 192. P. 372–375.
  27. Chen Y.-X., Ye S., Heinen M., Jusys Z., Osawa M., Behm R. J. Application of in-situ attenuated total reflection-fourier transform infrared spectroscopy for the understanding of complex reaction mechanism and kinetics: formic acid oxidation on a Pt film electrode at elevated temperatures // J. Phys. Chem. 2006. Vol. 110. P. 9534–9544.
  28. Bulushev D. A., Beloshapkin S., Ross J. R. Hydrogen from formic acid decomposition over Pd and Au catalysts // Catalysis today. 2010. Vol. 154. P. 7–12.
  29. Галюс З. Теоретические основы электрохимического анализа. М.: Мир, 1974. 552 с.
  30. MacDonald D. D. Transient techniques in electrochemistry. N.Y.; L.: Рlenum Press, 1977. 329 p.
  31. Бобринская Е. В., Введенский А. В., Карташова Т. В., Кирилова Л. А. Установление особенностей адсорбции ПАОВ по характеру изменения бестокового потенциала водородного электрода // Вестн. Воронеж. гос. ун-та. Сер. Химия, Биология, Фармация. 2007. № 1. С. 7–16.
  32. Кирилова Л. А. Кинетика анодного окисления формальдегида на золоте и сплавах Ag-Au, Cu-Au в щелочных растворах: дис. … канд. хим. наук. Воронеж, 2007. 172 c.
Поступила в редакцию: 
15.09.2018
Принята к публикации: 
15.09.2018
Опубликована: 
15.10.2018